近期，青年教师赵春雨博士在《Advanced Science》上发表了一篇题为“Biomineralization-Inspired Membranization Toward Structural Enhancement of Coacervate Community”的研究论文。
活细胞由成千上万的生物分子和代谢物组成，这些分子在一个复杂的循环和反应网络中相互作用，使细胞能够感知并适应环境。然而，这些自组装结构的许多微妙复杂性在很大程度上仍然未知。自下而上的方法侧重于利用非生命材料构建微/纳米结构，以复制生物分子、细胞器和细胞的特性。这一过程旨在利用简单非生命化学组分的相互作用来生成新的功能组件，最终有望创造出被称为人工细胞（原始细胞或合成细胞）的类细胞实体。凝聚液滴作为分子拥挤的原始细胞模型已在实验和理论上得到广泛研究。然而，这种对环境开放的无膜凝聚系统表现出类液体特性，如快速的凝聚与溶解、融合和润湿，并且对盐/pH诱导的不稳定性敏感，严重限制了对静态和动态组织的微区室结构以及更复杂的仿细胞行为进行深入研究。
基于此，在本研究中，我们开发了一种通过Fe³⁺介导在凝集体液滴表面自发形成矿化膜的方法，以增强液滴的结构稳定性，并论证了膜化过程中液滴间发生的聚集现象。具有磺酸基团的UCST型温度响应性PST高分子可随温度降低自发凝聚成凝集体液滴。这类液滴表面矿化膜的形成依赖于Fe³⁺浓度与pH条件，交联的矿化膜能够促进相邻液滴的聚集。特别地，鉴于自然界中微生物诱导的矿化过程与生物体氧化还原反应的密切关联，进一步验证了通过体系内的氧化还原反应可实现膜结构的可逆形成与厚度调控。膜化后的凝集体集合体不仅保留了良好的生物分子隔离与酶催化功能，更展现出在高温、高压和长期贮存（超过30天）等极端环境下的优异性能，这为原始细胞在早期地球环境的适应性研究提供了启示。这一发现将为基于凝集体的类生命仿生系统组装提供新模型。作为概念验证，本研究结果有助于增进对自然界生物矿化现象与机理的认识，强化有机基质与无机材料间的协同关联，并为构建仿生细胞和智能微反应器提供新思路。
该研究得到了山东省自然科学基金和山东省高等学校青年创新团队等项目的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/advs.202417832
